黑磷-導熱系數三維各向異性的起源

 二維材料，特別是石墨烯（graphene），由于其自身天然的優異性能，引起了科學家們極大的研究熱情。但是，由于其沒有電子軌道能隙，石墨烯不能作為半導體材料與傳統的硅基器件集成。近年來，更多新型的二維材料作為石墨烯的延伸被科學家們所預言甚至被成功合成，如二硫化鉬（MoS₂），氮化硼（BN），黑磷（Black Phosphorus）等等。據全國納標委低維納米結構與性能工作組副主任丁榮介紹，黑磷的發現，由于其本身存在能隙，可作為可調的半導體，其能夠很好地解決石墨烯存在的問題，在下一代納米電子器件，光電器件，及太陽能等眾多尖端科技及工業領域有著極大的應用前景。為此，研究黑磷本身的物理學特性對于設計功能器件具有重要的指導意義。更有趣的是，最近國際上有諸多科研團隊從理論預言，黑磷的電導和熱導具有反相關性，而且依賴其晶體結構，具有三維各向異性的熱物理性質。但是到目前為止，由于大塊具有完美晶格結構的黑磷晶體難以制備，黑磷表面很高的活性易與水結合，以及相關高精度三維熱物性測量方法的缺失，實驗上關于黑磷各向異性熱導的準確測量一直存在爭議。

    近期，美國明尼蘇達大學機械工程系Xiaojia Wang教授領導的研究團隊，首先通過在高溫真空石英管爐中混合加熱紅磷以及催化劑（錫和四碘化錫）制備了高質量的黑磷單晶（通過與紐約州立大學石溪分校的Xu Du教授以及明尼蘇達大學的Steven Campbell教授合作），然后采用了一種新型的超快時間分辨的磁光科爾效應（TR-MOKE），并巧妙地利用28 納米厚的稀有元素合金材料（TbFe）作為光磁熱的傳感層，精確地測量了黑磷晶體的各向異性熱導。研究人員首先通過機械剝離，獲得了具有完美表面結構的高質量黑磷晶體，然后迅速放入超高真空磁控濺射系統，在表面進行了原位的離子束清潔處理后，直接沉積TbFe薄膜。沉積的TbFe薄膜對黑磷晶體表面也起到很好的保護作用，其避免了表面污染對后續熱導測量的影響。TR-MOKE作為一個傳統的電子自旋信息測量方法，近一年之內剛被熱物理學研究領域發現其可以被用于完成高精度熱物性的測量，是原有的時域分辨熱反射方法（TDTR）的升級改進版本。在本工作中，研究人員利用TR-MOKE超快時域分辨（<1 ps）的屬性，首先用其來測量了黑磷晶體的垂直晶面方向熱導率（4.3-5.5 W m^-1 K^-1）。再通過結合光束離位法（beam-offset），實現對樣品表面的二維TR-MOKE信號空間掃描，分別獲得了黑磷晶體沿著面內鋸齒形方向以及面內扶手椅形方向的熱導率 (84-101 W m^-1 K^-1; 26-36 W m^-1 K^-1)。同時通過基于Peierls-Boltzmann輸運方程的第一性原理計算（通過與科羅拉多大學博爾德分校的Ronggui Yang教授以及Xiaokun Gu博士的合作），對黑磷晶體三個晶向的熱導值進行了定量的計算。計算表明，理論值很好地符合實驗測量值。黑磷晶體各向異性的熱傳導值主要由（1）其結構不對稱性所引入的沿晶向分布的波群速度以及（2）所施加的溫度梯度的方向所引起的聲子（晶格振動）弛豫時間的變化。

黑磷各向異性熱導的精確測量，對于進一步制備高性能的納米電子器件，光電器件，晶體管等領域都有著重要的指導意義。相關工作已在線發表于Advanced Electronics Materials (DOI:10.1002/aelm.201600040)。并于當期被選作封面做重點研究介紹。

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